近日,华东师范大学精密光谱科学与技术高等研究院袁翔课题组在本征磁性拓扑绝缘体Mn(Bi,Sb)2Te4中观测到由粒子-空穴对称性破缺引起的巨大且宽谱的圆二色性。研究成果已被Nature Materials正式接收。
圆二色性反映了材料自身的结构手性或电子结构手性,以及相关的对称性破缺本质。但是传统磁性材料、手性晶体、人工超结构等体系的对称性破缺程度不足以完全抑制某一支手性通道,因而观测到的圆二色性通常都是窄带且较小的。强磁场下朗道能级跃迁的粒子-空穴互补对与光的手性通过角动量守恒绑定,如果粒子-空穴对称性破缺,则一系列的朗道能级跃迁将产生宽谱且巨大的圆二色性。而Mn(Bi,Sb)2Te4能够被磁场诱导相变成面内粒子-空穴对称性破缺的第二类外尔半金属。

基于这个思路,研究团队通过优化生长晶体提高了迁移率,确保朗道能级量子化能被光谱清晰分辨。模型显示,能带嵌套效应使得外尔点上的联合态密度发散,从而对应了整个红外波段的光学响应。进一步的展开计算证明,外尔点的粒子-空穴对称性破缺能够引起朗道能级跃迁的某支手性通道被彻底关闭,这源于价带谐振子波函数中的所有自旋向上、偶宇称成分的缺失。
在实验上,研究团队在自主搭建的磁红外光谱系统中首先校准实现了低温强磁场下的手性分辨功能。其次,相反磁场和相反圆偏振构型确认了体系在红外波段的巨大且宽谱的圆二色性。此外,Sb掺杂比例调控的实验结果产生了一个和迁移率实验相同的峰型,证明了观测到的圆二色性并不源于传统的磁光效应或是其他与磁矩有关的机制。

华东师范大学博士生蒋翔宇和杜宇涵,博士后施泽平,复旦大学博士生陈昊楠为共同第一作者,华东师范大学袁翔教授和复旦大学张成教授是本文共同通讯作者。